4.1 Méthode d’ évaluation du rendement
Le rendement d'absorption totale est le terme qui établit le lien entre la surface nette d’ un pic et le nombre de photons émis dans tout l’ espace. Il s’ écrit donc :
) (
) ) (
( E
E E n
R
P P
= φ (30)
où nP(E) est le taux de comptage du pic associé à la raie γ d’ énergie E et φ(E) le flux d’ émission dans tout l’ espace à l’ énergie E.
Pour certaines applications spécifiques (mesure d’ activité provenant d’ un seul radionucléide, calculs de facteur correctif des coïncidences vraies), on peut être amené à évaluer le rendement total, défini comme le rapport du taux de comptage intégral nT(E) généré par une raie γ d’ énergie E, au flux d’ émission φ (E ) dans tout l’ espace :
) (
) ) (
( E
E E n
R
T T
= φ (31)
Dans la plupart des cas, il n’ est pas possible de disposer d’un étalon de référence possédant la même géométrie que l’ échantillon mesuré, pour des questions technologiques ou bien parce que le radionucléide étudié est de trop courte période. Aussi, pour des applications nécessitant un étalonnage en rendement de précision (< 1%), la méthode communément utilisée consiste à combiner [60] :
- une approche expérimentale, afin d’ établir une courbe d’ étalonnage à partir de radionucléides dont la géométrie et les données nucléaires sont très bien maîtrisées,
- une approche calculatoire, pour corriger la courbe expérimentale afin de tenir compte de la différence de géométrie et/ou d’ énergie entre l’ étalonnage et la mesure d’ intérêt.
Dans cette partie, une méthodologie d’ étalonnage sera proposée pour les deux détecteurs utilisés par la suite. Ils correspondent à des configurations géométriques de mesure, des réponses en énergie et des applications différentes :
- le détecteur au Ge[HP] de type coaxial, d’ efficacité relative 65%, est étalonné à une distance de 100 mm, sur la gamme allant de 53 keV à 1836 keV,
- le détecteur au Ge[HP] de type planaire, adapté aux mesures de basse énergie, est étalonné à
4.2 Mise en œuvre expérimentale
L’ étalonnage en rendement d’ absorption totale des deux détecteurs sus-cités est réalisé à partir de sources quasi-ponctuelles, constituées chacune d’ une goutte de diamètre 3 mm déposée entre deux films minces de masse surfacique 28 mg.cm-2, montés dans un anneau plastique de diamètre 25 mm (Fig. 49). Afin de couvrir la gamme 15 keV – 1836 keV, on a recourt aux différents étalons suivants :
- 10 radionucléides dits « monoénergétiques », car ils émettent un nombre limité de raies γ : américium 241, cadmium 109, cobalt 57, cérium 139, chrome 51, étain 113, strontium 85, césium 137, manganèse 54, zinc 65,
- 4 radionucléides multiphotoniques : baryum 133, europium 152, cobalt 60 et yttrium 88.
Fig. 49 : géométrie des étalons utilisés
Un dispositif constitué de cylindres empilables de hauteur 50 mm a été conçu et fabriqué afin d’ assurer un positionnement et un centrage précis de la source par rapport au détecteur (Fig. 50) :
Fig. 50 : dispositif de centrage et de positionnement des sources pour l’ étalonnage en rendement
Chaque source est alternativement positionnée face aux 2 détecteurs et la mesure du spectre réalisée pendant une durée suffisante pour que l’ incertitude sur la surface nette soit de l’ ordre de 0.2%
(i.e. faible devant l’ incertitude sur l’ activité des étalons qui est de l’ ordre de 0.8% à 1.5%).
Afin de corriger les erreurs de comptage liées au phénomène de coïncidences vraies, en particulier pour les étalons multiphotoniques utilisés, le logiciel ETNA est mis à contribution afin d’ évaluer les facteurs correctifs ad-hoc. La démarche mise en œuvre est itérative car ces corrections sont déduites des courbes de rendement fournies au logiciel pour pouvoir les évaluer. Cependant, comme les géométries de mesure sont suffisamment éloignées (≥ 100 mm), ces corrections sont de l’ ordre de quelques pourcents et un étalonnage avec une incertitude de 5% est suffisant.
Un pré-étalonnage en rendement total et en rendement d’ absorption totale est alors estimé à partir des comptages réalisés pour les dix étalons monoénergétiques de la façon suivante.
Le rendement d’ absorption totale est déduit du rapport entre le taux de comptage enregistré dans chaque pic caractéristique et le flux d’ émission de la source donné par le certificat d’ étalonnage, lequel est corrigé de la décroissance radioactive entre la date de mesure et la date détalonnage.
Le rendement total est plus difficile à estimer car les spectres de chaque source comportent un à plusieurs pics dus aux raies X dont il faut soustraire la contribution au spectre γ total. En remarquant que pour des énergies inférieures à 50 keV, l’ interaction des photons avec le germanium se fait essentiellement par effet photoélectrique, une simplification consiste à soustraire au taux de comptage total le taux de comptage de la somme des pics dus aux raies X, noté n , soit : PX
) (
) ) (
( E
n E E n
R
P X T
T
φ
= −
Les rendements obtenus par étalonnage à partir du détecteur au Ge[HP] de type planaire sont représentés ci-dessous (Fig. 51) :
1E-04 1E-03 1E-02
10 100 1000 10000
Energie (keV)
Rendement
Rendement total
Rendement d'absorption totale
Fig. 51 : pré-étalonnage en rendement du détecteur au Ge[HP] de type planaire
Sur la gamme d’ énergie couverte par les étalons monoénergétiques (59.5 keV – 1115.5 keV), le modèle APOLOG est bien adapté pour rendre compte de la variation en énergie du rendement [61] :
∑
=
i
i
c
i E
a E E
R( ) log
log (32)
où Ec une constante de normalisation destinée à faciliter la convergence de l’ ajustement du modèle.
Le maillage discret imposé par le logiciel ETNA pour la saisie des rendements, couvre la gamme d’ énergie allant de 1 keV à 4000 keV. Aussi les rendements ne peuvent-ils pas être déduits directement des courbes d’ étalonnage ci-dessus. Pour palier ce problème, le calcul Monte-Carlo constitue une solution adaptée car il permet d’ estimer la réponse du détecteur à un flux de photons en fonction de son énergie. Le principe, qui sera explicité en détail dans la section §5, consiste à calculer
Une fois les rendements renseignés et la géométrie d’ étalonnage décrite, les corrections de coïncidences vraies sont calculées pour tous les radionucléides mesurés, y compris les étalons monoénergétiques pour lesquels les coïncidences de type γ-X ne sont pas complètement négligeables.
Le tableau suivant donne les corrections obtenues pour le baryum 133 et pour les 2 détecteurs :
Raie γ (keV)
Ccoinc (détecteur coaxial)
Ccoinc
(détecteur planaire)
53.162 1.0392 1.0054
80.896 1.0340 1.0042
160.61 1.0158 0.9982
223.24 1.0171 1.0070
276.4 1.0166 1.0059
302.85 1.0086 1.0049
356.01 1.0075 1.0036
383.85 0.9871 0.9993
Tab. 11 : corrections de coïncidences vraies des raies γ d’ une source de baryum 133
Ce tableau montre l’ amplitude des erreurs commises en négligeant les corrections de coïncidences vraies : jusqu’ à 4% pour une mesure réalisée à 100 mm du détecteur coaxial de 65%
d’ efficacité relative et inférieure à 0.7% pour une mesure à 250 mm du détecteur planaire. A noter également que les erreurs ne sont pas directement proportionnelles entre les deux détecteurs car les courbes de rendement ne sont pas homothétiques l’ une de l’ autre.
Après correction des rendements d’ absorption totale mesurés, par les différents facteurs Ccoinc, un modèle de type APOLOG est ajusté aux valeurs expérimentales à l’ aide du logiciel MATLAB et d’ une méthode des moindres carrés utilisant la matrice de variance des données expérimentales afin de tenir compte des corrélations entre les raies γ issues d’ un même étalon multiphotonique (cf. section
§3.2.3 du chapitre suivant). Les courbes suivantes sont alors obtenues pour les 2 détecteurs (Fig. 52) :
101 102 103
10-4 10-3 10-2 10-1
Ene rgie (keV)
Rendement
détecteur planaire détecteur coaxial
Fig. 52 : étalonnage en rendement d’ absorption totale du détecteur coaxial et planaire
Pour les besoins des mesures qui seront évoquées dans les parties suivantes, l’ ajustement de la courbe de rendement d’ absorption totale pourra être réalisé par partie, en fonction des gammes d’ énergie étudiées. Selon l’ importance relative des différents modes d’ interaction des photons avec le cristal de germanium, trois sortes de variation sont rencontrées :
- une évolution pratiquement linéaire en échelle log-log pour E > 200 keV
- une zone autour du maximum de la courbe où le rendement est proche d’ une constante, - une forte décroissance à basse énergie (E < 30 keV pour le détecteur planaire et E < 100 keV
pour le détecteur coaxial).
L’ ordre du modèle est choisi de telle sorte qu’ il minimise la somme quadratique des résidus (ou MSE pour Mean Square Error) qui caractérise la qualité de l’ ajustement du modèle aux points expérimentaux. Pour un ajustement sur toute la gamme d’ énergie et en imposant Ec = 900 keV, on a :
Détecteur a1 a2 a3 a4 a5 a6 a7 a8 a9 a10 a11 a12
Coaxial -2.158 -0.6113 -0.1233 -0.8881 0.1522 4.5871 5.880 2.451 - - - - Planaire -3.739 -1.115 0.4780 -0.7711 -8.043 -11.98 36.06 138.5 183.9 121.8 40.56 5.433
Tab. 12 : coefficients d’ ajustement du modèle APOLOG aux rendements mesurés