Pour les besoins des mesures qui seront évoquées dans les parties suivantes, l’ ajustement de la courbe de rendement d’ absorption totale pourra être réalisé par partie, en fonction des gammes d’ énergie étudiées. Selon l’ importance relative des différents modes d’ interaction des photons avec le cristal de germanium, trois sortes de variation sont rencontrées :
- une évolution pratiquement linéaire en échelle log-log pour E > 200 keV
- une zone autour du maximum de la courbe où le rendement est proche d’ une constante, - une forte décroissance à basse énergie (E < 30 keV pour le détecteur planaire et E < 100 keV
pour le détecteur coaxial).
L’ ordre du modèle est choisi de telle sorte qu’ il minimise la somme quadratique des résidus (ou MSE pour Mean Square Error) qui caractérise la qualité de l’ ajustement du modèle aux points expérimentaux. Pour un ajustement sur toute la gamme d’ énergie et en imposant Ec = 900 keV, on a :
Détecteur a1 a2 a3 a4 a5 a6 a7 a8 a9 a10 a11 a12
Coaxial -2.158 -0.6113 -0.1233 -0.8881 0.1522 4.5871 5.880 2.451 - - - - Planaire -3.739 -1.115 0.4780 -0.7711 -8.043 -11.98 36.06 138.5 183.9 121.8 40.56 5.433
Tab. 12 : coefficients d’ ajustement du modèle APOLOG aux rendements mesurés
5.2 Calcul de la distribution spatiale des taux de réaction
Tout échantillon soumis à un flux de neutrons est confronté au phénomène d’ autoprotection, dû essentiellement à l’ absorption résonnante dans le domaine épithermique [6]. Il se traduit par des variations spatiales du spectre neutronique et par une distribution hétérogène des radionucléides créés suite à des réactions de capture ou de fission [63][64]. Par la suite, 2 géométries seront considérées :
- géométrie de type combustible : les sources de photons sont distribuées dans un cylindre de diamètre 8 mm et de hauteur égale à 100 mm (échantillon) ou 500 mm (crayon).
- géométrie de type dosimètre : les sources de photons sont distribuées dans un disque de diamètre 5 à 6 mm et d’ épaisseur 0.1 mm.
Le cas enveloppe correspond à un crayon combustible irradié dans EOLE ou MINERVE pour lequel l’ hétérogénéité spatiale des sources de photons est la plus marquée. En supposant le mode fondamental établi sur toute la colonne fissile, les contributions spatiales peuvent être séparées selon :
) ( ) , ( )
, ,
(r z =ℜoΛ r Ω z
ℜ θ θ
où ℜ(r,θ,z) désigne le taux de réaction dans le volume élémentaire situé au point (r,θ,z), ℜo une constante, Λ(r,θ) et Ω(z) des fonctions d’ espace adimensionnelles.
Le terme intégral qui intervient dans l’ expression (33) peut être estimé en discrétisant en M tranches et N couronnes le cylindre de hauteur H et de rayon R qui représente la colonne fissile. En remarquant que la mise en rotation du crayon revient à moyenner la fonction Λ selon θ! et après quelques calculs élémentaires, le transfert de rendement peut être approché par :
∑∑
= ==
N
i
o j i M
j j i o
sp
o E
E E T
1
, 1
) ) (
( ) 1
( ρϖ η
η (34)
)
,j( o
i E
η est le rendement d’ absorption totale pour une source de photons d’ énergie Eo distribuée dans la portion d’ espace d’ indice (i,j).
ρi et ϖj représentent respectivement le rapport du taux de réaction dans la couronne d’ indice i et dans la tranche d’ indice j, au taux de réaction intégré sur toute la colonne fissile, soit :
∫ ∫∫
∫ ∫∫
ℜ ℜ
=
+
R H
R
R H
i
dz rdrd z r
dz rdrd z r
i
i
0 2
0 0 2
0 0
) , , (
) , , (
1
π π
θ θ
θ θ
ρ
∫ ∫∫
∫ ∫ ∫
ℜ ℜ
=
+
R H
R H
H j
dz rdrd z r
dz rdrd z r
j
j
0 2
0 0 0
2
0
) , , (
) , , (
1
π π
θ θ
θ θ
ω
Ces deux coefficients de pondération peuvent être estimés par un calcul déterministe APOLLO2.5 décrivant la géométrie de l’ expérience d’ irradiation en réacteur. Le formulaire de calcul a été validé par rapport à un calcul Monte-Carlo décrivant la géométrie réelle 3 dimensions du réacteur et utilisant la même bibliothèque de données nucléaires de base [39].
La finesse de la discrétisation spatiale est fonction de l’ importance de l’ autoabsorption γ de la matrice et du phénomène d’ autoprotection neutronique. Si l’ on dispose d’ une connaissance a priori du profil continu de taux de réaction à l’ intérieur de l’ échantillon, il est possible d’ estimer l’ erreur de modélisation commise, en l’ assimilant à une distribution discrète.
En première approximation et à partir de la théorie de la diffusion à deux groupes d’ énergie, on peut estimer un profil radial réaliste du taux de fission à l’ intérieur d’ un crayon combustible UO2
ou MOX, en remarquant que :
- le flux rapide, responsable des fissions à seuil est pratiquement plat car le libre parcours moyen est supérieur à la corde moyenne du crayon,
- le flux thermique est distribué selon la fonction de Bessel Io.
En utilisant un développement en série de Taylor d’ ordre 2 et en notant Ψ le coefficient qui caractérise l’ amplitude des variations radiales de taux de fission, le profil Λ(r) peut être approché par :
2 2
1 )
( R
r = +Ψ r Λ
Une discrétisation en couronnes isosurfaciques est alors bien adaptée à ce type de profil car elle permet de « suivre » la variation du taux de fission à gradient constant.
Au premier ordre, la distance moyenne parcourue à l’ intérieur du combustible par un photon émis au point de coordonnées polaires (r,θ) s’ écrit [65] :
)2
sin ( 1 cos
) ,
( θ θ θ
R R r
r r
l =− + −
En notant µ(Eo) le coefficient d’ atténuation linéique et Λ~i
la valeur moyenne de la fonction Λ(r) sur la couronne d’ indice i, l’ erreur de modélisation εr commise en assimilant le profil radial continu de taux de fission à un profil discret à N couronnes s’ écrit :
( )
∑ ∫ ∫
= + Λ −Λ −=
N
i R
R
r l E i
o r
i
i
o rdrd
e r E
1 2
0
) , ( ) (
1
)
~ ( )
(
π
θ
µ θ
ε (35)
En reprenant des calculs réalisés par le passé pour des combustibles UO2 enrichi à 3% en uranium 235 et irradié dans le réseau R1-UO2 du réacteur MINERVE, on observe que Ψ=0.1 [39].
Le tableau suivant donne quelques exemples d’ erreurs relatives obtenues à partir de la relation (35) :
Energie de la raie γ Nombre de
couronnes 100 keV 300 keV 1000 keV 1500 keV
1 -2.9% -1.0% -0.11% -0.07%
2 -0.92% -0.26% -0.03% -0.02%
4 -0.25% -0.05% < -0.01% < -0.01%
8 -0.06% -0.02% < -0.01% < -0.01%
20 -0.01% < -0.01% < -0.01% < -0.01%
Tab. 13 : erreurs sur T(Eo) selon la discrétisation du profil continu de taux de fission
On observe que pour les mesures usuelles de taux de conversion et de recalage de taux de fission (E > 250 keV), une discrétisation à 4 couronnes pour la prise en compte de l’ hétérogénéité radiale des produits de fission est suffisante pour limiter l’erreur systématique sur T(Eo) à 0.1%. Par le passé, la discrétisation à 20 couronnes, qui était systématiquement réalisée pour estimer les corrections d’ autoabsorption γ, n’ était donc pas nécessaire.
A noter que ces remarques ne sont pas directement transposables à un autre taux de réaction ou isotope. Par exemple, la discrétisation en couronnes isosurfaciques n’ est pas du tout optimale pour le profil de taux de capture sur l’ uranium 238 [66] (Fig. 53). Un autre type de maillage, par exemple en logarithme du rayon, s’ avère alors plus adapté pour suivre sa variation. Plus généralement, on cherchera à adapter le maillage du profil de taux de réaction pour qu’ il soit à gradient constant, afin d’ optimiser la finesse de la discrétisation.
0,8 1 1,2 1,4 1,6 1,8 2 2,2
0 0,05 0,1 0,15 0,2 0,25 0,3 0,35 0,4 0,45
rayon m édian de la couronne (cm )
taux de réaction (noramlisé à la moyenne)
Taux de fission total
Taux de capture sur l'uranium 238
Fig. 53 : profil radial de taux de réaction à 20 couronnes, calculé par APOLLO2 et JEFF3.1, pour un combustible UO2 à 3% irradié dans le réseau R1-UO2 de MINERVE
5.3 Calcul de transport photonique
Le calcul du transfert de rendement est réalisé à partir d’ un schéma de calcul Monte-Carlo développé spécifiquement à partir de MCNP4C2 (cf. Annexe C). Il consiste en une description de la géométrie exacte de tous les éléments du banc de mesure susceptibles de contribuer au dépôt d’ énergie dans le cristal du détecteur (Fig. 54).
Fig. 54 : géométrie des schémas de calcul MCNP4C2 de transfert de rendement pour une source d’ étalonnage (à gauche) et pour un crayon combustible collimaté (à droite)
Cristal de germanium de type planaire Collimation
en dénal Collimation en tungstène Etalon
Crayon combustible
Ecrans en cuivre et cadmium
Capot aluminium du détecteur TRANSFERT
DE RENDEMENT
Si l’ on cherche à estimer le transfert de rendement d’ absorption totale, certaines simplifications peuvent être réalisées en remarquant que tout photon qui dépose l’ intégralité de son énergie initiale dans le cristal du détecteur ne peut avoir eu qu’ un trajet rectiligne depuis son point d’ émission. Il est alors possible de ne décrire que les éléments présents sur la trajectoire allant de la source au détecteur sans risque de biais sur le calcul. De même, on pourra privilégier un angle solide pour la direction d’ émission de la source tel que tout photon qui serait émis hors de ce cône ait une probabilité nulle d’ atteindre le détecteur sans perte d’ énergie. Cette simplification permet de réduire d’ un facteur 10 le nombre de particules, et donc le temps de calcul23, pour une incertitude donnée.
En revanche, si l’ on cherche à estimer le transfert de rendement total, par exemple pour extrapoler la courbe de pré-étalonnage pour les besoins du logiciel ETNA (Fig. 51), la description des principaux constituants du banc (notamment : table, supports, écrans) est fondamentale pour estimer au mieux les diffusions inélastiques des photons et leur contribution au spectre total enregistré par le détecteur. De plus, aucun biaisage de la direction d’ émission de la source ne peut être imposé sans nuire à la généralité du problème, ce qui rend la convergence du schéma de calcul plus difficile.
Une fois la géométrie du banc établie, la source de photons est décrite. Elle est soit discoïdale, pour le schéma de calcul simulant l’ étalonnage expérimental, soit cylindrique pour la mesure d’ intérêt.
Dans ce dernier cas, une distribution radiale en histogramme est réalisée en renseignant les coefficients de pondération ρi déterminés au préalable, afin de caractériser l’ hétérogénéité spatiale des sources de photons.
Enfin, on associe à la sortie du calcul, un maillage énergétique à 2 groupes qui permet de distinguer les photons qui cèdent l’ intégralité de leur énergie au détecteur (i.e. RP(E)) de ceux qui n’ en déposent qu’ une partie (i.e. RT(E)−RP(E)).
On peut alors vérifier l’ aptitude de ce schéma de calcul à simuler le rendement d’ absorption totale absolu à différentes énergies. On présente ci-dessous, l’ exemple du détecteur planaire :
E (keV) RP(E) (×10-3)
)
sp(E η
(×10-3) ( )
) ( ) (
E E R E
sp P sp
η
η −
84.0 2.363 2.441 (3.0 ± 0.5)%
293.3 0.7730 0.7737 (0.09 ± 0.5)%
555.6 0.3269 0.3242 (-0.82 ± 0.5)%
1260.4 0.1279 0.1260 (-1.5 ± 0.5)%
1596.2 0.0992 0.0971 (2.1 ± 0.5)%
1836.0 0.0848 0.0833 (-1.9 ± 0.5)%
Tab. 14 : rendement d’ absorption totale du détecteur planaire mesuré et calculé par MCNP4C2
Un écart calcul / expérience meilleur que 3% est obtenu sur la gamme [84 keV ; 1836 keV].
Cet accord est rendu possible par une bonne maîtrise de la géométrie du cristal fournie par le fabricant et par une distance source-détecteur suffisante (250 mm) pour limiter les erreurs de positionnement.
Des ajustements seraient nécessaires pour réduire les erreurs obtenues sur les valeurs extrêmes en énergie (radiographie du cristal et/ou ajustement empirique des zones mortes [67][68]). Cependant ils n’ auraient aucune influence sur le calcul du transfert de rendement puisque seul intervient le rapport des rendements, à la même énergie mais pour des géométries source différentes.
Pour les corrections de coïncidences vraies, les courbes de rendement mesurées peuvent être extrapolées hors du domaine couvert par les étalons à partir de ce schéma de calcul, une qualification à 5% près étant suffisante. En effet, ces courbes ne servent qu’ à établir un facteur correctif et les erreurs commises sur leur évaluation interviennent au second ordre sur le résultat final.
Le tableau suivant fournit quelques exemples de transferts de rendement calculés pour un échantillon de hauteur 100 mm, placé à une distance de 200 mm de la fenêtre d’ entrée du détecteur :
E (keV) T(E)
277.60 0.396
555.57 0.852
749.8 0.987
954.55 1.063
1260.41 1.134
1596.2 1.167
Tab. 15 : transferts de rendement d’ absorption totale pour un échantillon de combustible UO2
L’ augmentation du facteur T (E ) avec l’ énergie traduit la diminution de l’ autoabsorption γ dans le combustible. Cet effet, en compétition avec la probabilité d’ absorption totale des photons dans le détecteur, contribue à limiter les variations de la courbe de rendement d’ absorption totale.
Au final, la connaissance de RP(Eo) et deT(Eo) permet de remonter au flux photonique dans tout l’ espace de la raie γ étudiée et, par l’ intermédiaire de la probabilité d’ émission γ, à l’ activité à saturation du radionucléide étudié. La dernière étape consiste à estimer le rendement de fission qui établit le lien entre le taux de production du radionucléide et le taux de fission total.