Application ` a temp´erature nulle

Pour tester l’algorithme, on consid`ere le probl`eme du contrˆole optimal de l’alignement mol´eculaire.

Pour conduire les premiers tests, la temp´erature T est fix´ee `a 0K, on peut alors traiter le probl`eme `a l’aide de l’´equation de Schr¨odinger. L’´etat initial est |j, mi=|0,0i. On suppose que le champ est non r´esonant et l’intensit´e du laser mod´er´ee. L’Hamiltonien du syst`eme s’´ecrit alors :

H(t) =BJ²−E²_z

4 (∆αcos²θ+α⊥), (4.16)

o`u le champ ´electrique est polaris´e lin´eairement selon l’axe z. Les param`etres choisis sont ceux du monoxyde de carbone CO, avec B = 1.931cm⁻¹, ∆α = 3.92 unit´e atomique et α⊥ = 11.73 unit´e atomique. L’op´erateur cos²θ ne couple que des ´etats ayant une valeur de j de parit´e identique et ne couple pas de niveaux ayant des valeurs dem diff´erentes. Partant de l’´etat pur|0,0i, la dynamique va ˆetre restreinte au sous-espace v´erifiant m= 0 etjpair. L’objectif ´etant d’atteindre l’´etat d’alignement maximum, on d´efinit la cible dans ce sous-espace.

Dans l’espace de Hilbert complet, c’est-`a-dire de dimension infinie, le maximum que la valeur moyenne de l’observable hcos<sup>2</sup>θi peut atteindre est 1. Cependant, pour pouvoir traiter le probl`eme, nous sommes oblig´es de tronquer la base de travail et d’effectuer l’approximation de Galerkin (voir section (4.3)). Dans la base tronqu´ee, la valeur maximum que peut atteindre cette valeur moyenne est not´ee λ_max et correspond `a sa valeur propre maximale : λ<sub>max</sub> = hψ<sub>c</sub>|cos<sup>2</sup>θ|ψ<sub>c</sub>i avec |ψ<sub>c</sub>i l’´etat propre associ´e. La cible est d´efinie comme ´etant cet ´etat propre [68]. Num´eriquement, nous choisissons la limite j<sub>max</sub> = 10 et j<sub>opt</sub> = 8 ce qui correspond `a λ_opt = 0.949. L’´etat cible est d´efini dans un sous-espace plus petit, limit´e parjopt, que l’espace tronqu´e, limit´e parjmax, pour ´eviter les effets dits de bord li´es `a la projection de l’espace infini sur l’espace limit´e par la valeur j_max. Par exemple pour jopt= 4, l’´etat cible prend la forme :

|ψ_ci ≈0.41|0,0i+ 0.74|2,0i+ 0.52|4,0i et λ₄≈0.87. (4.17) Afin d’avoir une base de comparaison, on commence par calculer une forme de champ de contrˆole avec l’algorithme monotone sans filtrage spectral. L’algorithme est initialis´e `a l’aide d’un champ compos´e de deux sinuso¨ıdes de fr´equencesω<sub>1</sub>= 4B etω<sub>2</sub>= 10B. Le temps de contrˆole choisi est ´egal `at_f = 10T_per, on choisit un temps long, qui est physiquement peu envisageable, dans le but de faciliter la convergence de l’algorithme, l’objectif ´etant de confirmer le fonctionnement de l’algorithme. L’´etat cible ´etant d´efini dans l’espace limit´e par j_opt = 8, on peut constater qu’un champ compos´e des fr´equences pr´ec´edentes

ne permettra pas d’atteindre la cible. On peut le v´erifier sur la figure (4.4). On constate qu’`a l’aide des fr´equences ω<sub>1</sub> = 4B et ω<sub>2</sub> = 10B, on peut effectuer un transfert de population en ´echelle [69], c’est-`a-dire qu’en partant du niveau |0,0i, on peut peupler le niveau |2,0i puis partant de ce dernier arriver sur le niveau sup´erieur mais pas au-del`a. Pour effectuer la transition |4,0i → |6,0i, il faut utiliser une troisi`eme fr´equence, soit 12B (12B + 10B), soit 26B (26B + 4B). On constate que la fr´equence 26B est plus avantageuse car elle permet de g´en´erer ´egalement la transition |6,0i → |8,0i. Il faut remarquer que la transfert de population entre deux niveaux fera toujours intervenir au minimum deux fr´equences. Cela provient du fait que l’interaction entre la mol´ecule et le laser se fait via le terme de polarisabilit´e, c’est-`a-dire avec le carr´ee du champ qui fait donc intervenir deux fr´equences.

|0i

|2i

|4i

|6i

6B 14B 22B 30B

10B 4B

|8i

10B 4B 26B

26B 4B

4B

Fig. 4.4:Repr´esentation sch´ematique des fr´equences de transition entre les niveaux rotationnels (`a droite en noir) du sous-espacem= 0,j pair et des combinaisons de fr´equences permettant d’effectuer une transition entre deux niveaux cons´ecutifs.

Sur la figure (4.5), on peut voir dans la premi`ere colonne `a gauche le r´esultat obtenu par l’algorithme monotone sans filtrage spectrale. La premi`ere ligne repr´esente l’´evolution temporelle du champ. On constate que celui-ci correspond `a une succession de kicks³ quasiment r´eguli`erement espac´es d’environ T<sub>per</sub>/3. L’avant-derni`ere ligne repr´esente l’´evolution de la projection au carr´e de l’´etat du syst`eme sur l’´etat cible. On constate qu’`a la fin de la s´equence de contrˆole, l’´etat du syst`eme correspond `a l’´etat cible car la projection est proche de un. La derni`ere ligne repr´esente l’amplitude spectrale normalis´ee du champ de contrˆole. Le spectre pr´esente un grand nombre de fr´equences espac´ees r´eguli`erement de

3. Dans ce contexte, il faut comprendre le mot kick comme un coup de pied. En effet cela signifie que la largeur temporelle de l’impulsion est faible et que l’on peut se placer en approximation soudaine. D’un point de vue classique, en imaginant la mol´ecule comme un bˆaton, cela revient `a donner un coup de pied pour lui imprimer un moment angulaire important.

2B. Cela provient du fait que le sous-espace de travail n’inclut que les ´etats ayant une valeur de j pair. On constate tout de mˆeme que les fr´equences 4B et 10B ont une amplitude plus intense, le reste des fr´equences permettent de construire la s´erie d’impulsions temporelles. La seconde ligne repr´esente l’´evolution des populations, elles ´evoluent de mani`ere abrupte `a chaque impulsion. On constate que le transfert de l’´etat fondamental vers l’´etat cible se fait par une mont´ee en ´echelle. Les premi`eres impulsions peuplent le niveau|2,0i, les suivantes transf`erent en partie les populations du niveau|2,0i vers le niveau |4,0i et ainsi de suite.

La seconde colonne correspond `a l’utilisation de l’algorithme monotone avec filtrage spectrale. Le filtre utilis´e est un filtre passe bande constitu´e de plusieurs fenˆetres centr´ees en 4B, 10B et 26B et ayant une largeur spectrale deB/2. Sur la premi`ere ligne, la forme temporelle du champ parait plus complexe. On observe une enveloppe en dessous de laquelle des oscillations plus rapides sont pr´esentes.

L’enveloppe sinuso¨ıdale provient du param`etre λ(t) de l’algorithme monotone, la forme choisie est λ(t) = λ₀

sin(πt/t_f). Sur l’avant derni`ere ligne, la projection obtenue au temps final est proche de un, la cible est donc atteinte au temps final. La derni`ere ligne montre l’amplitude spectrale normalis´ee du champ optimal filtr´e. On constate qu’`a la fin de l’optimisation, seules les fr´equences 4B, 10B et 26B sont pr´esentes. Ce r´esultat n’est pas du tout trivial. Le filtre choisi aurait pu ˆetre tel que l’algorithme choisisse une valeur de µ constamment ´egal `a un, ce qui aurait eu pour effet de ne jamais filtrer le champ et donc d’exhiber tout une gamme de fr´equences comme dans la premi`ere colonne. Pour finir, sur la seconde ligne, l’´evolution des populations est cette fois plus lisse avec un effet de mont´ee en

´echelle depuis l’´etat fondamental vers l’´etat cible moins prononc´e.

Sur les deux premi`eres colonnes de la figure (4.5), le champ d’initialisation ´etait un champ compos´e de deux fr´equences, 4B et 10B, ceci constituait un bon point de d´epart. La figure (4.4) montre que l’on a int´erˆet `a utiliser ces fr´equences. Pour cette raison, il est int´eressant de refaire les mˆemes calculs mais avec un point de d´epart diff´erent. Pour les deux derni`eres colonnes de la figure (4.5), le champ d’essai est une gaussienne de largeur `a mi-hauteur de 3ps, ce qui correspond `a environ 0.35T<sub>per</sub>. Le spectre du champ d’essai est alors gaussien. La troisi`eme colonne correspond au cas sans filtrage. Sur la premi`ere ligne, le champ optimal obtenu a une forme temporelle compos´ee d’impulsion mais cette fois, le nombre d’impulsions n´ecessaires est moindre et leur espacement n’est pas r´egulier. De plus, seulement deux p´eriodes rotationnelles sont utilis´ees pour contrˆoler le syst`eme. Sur la troisi`eme ligne, on constate que l’´etat cible est atteint `a environT_per/2. La dynamique libre du syst`eme ´etant p´eriodique, on observe que la projection passe p´eriodiquement par un. Sur la derni`ere ligne, l’amplitude spectrale est cette fois tr`es riche, avec des pics tr`es larges. On observe tout de mˆeme un pic tr`es marqu´e autour de 0B et de 6B. Cette derni`ere fr´equence correspond `a une transition directe entre|0,0iet|2,0i. Les transitions

−0.01 0 0.01

E(t) (× 10−3 a.u.)

0 0.5 1

|c i|2

0 2 4 6 8

0 5 10

0 0.5 1

t/tper

|〈ψ(t)|φ f〉|2

0 20 40

0 0.5 1

ω en unité de B

|E(ω)|2 /max[|E(ω)|2 ]

0 5 10

t/tper

0 20 40

ω en unité de B

−0.02 0 0.02

E(t) (× 10−3 a.u.)

0 0.5 1

|c i|2

0 2 4 6 8

0 5 10

0 0.5 1

t/tper

|〈ψ(t)|φ f〉|2

0 20 40

0 0.5 1

ω en unité de B

|E(ω)|2 /max[|E(ω)|2 ]

0 5 10

t/tper

0 20 40

ω en unité de B

Fig. 4.5:Premi`ere ligne : champ de contrˆole en fonction du temps. Deuxi`eme ligne : ´evolution de la population du syst`eme. Troisi`eme ligne : ´evolution de la projection sur l’´etat cible. Quatri`eme ligne : amplitude spectrale normalis´ee du champ de contrˆole. (De gauche `a droite) La premi`ere colonne correspond au cas d’une optimisation sans filtrage et la seconde colonne `a une optimisation avec filtrage. Ces deux cas sont initialis´es avec le champ suivant :Ei=E0(sin(4Bt) + sin(10Bt)). La troisi`eme colonne correspond au cas d’une optimisation sans filtrage et la quatri`eme colonne `a une optimisation avec filtrage. Ces deux cas sont initialis´es avec un champ gaussien.

se font donc avec la combinaison des fr´equences rotationnelles et d’une composante continue. Sur la seconde ligne, on constate cette fois que le transfert de population est tr`es abrupt et qu’il ne se fait pas avec une mont´ee en ´echelle.

Pour finir, sur la derni`ere colonne qui correspond au cas de l’optimisation avec filtrage spectrale ayant pour point de d´epart une gaussienne, on constate que l’algorithme converge vers la mˆeme solution que la solution de la seconde colonne, qui correspond au cas de l’optimisation avec filtrage mais avec un champ d’essai bichromatique. Ceci est un point non-trivial. Les champs d’essai choisis sont tr`es diff´erents mais les contraintes spectrales du filtre sont tels que dans les deux cas, l’algorithme converge vers la mˆeme solution. L’algorithme monotone avec contraintes spectrales est apte `a trouver des formes de champs de contrˆole respectant des contraintes pr´ecises spectralement. Du point de vue des exp´eriences et du contrˆole par laser, il est important de savoir s’il est possible de trouver des formes de contrˆole satisfaisant non pas un filtre passe-bande mais un filtre discr´etisant le spectre. Ce dernier point permet de simuler la technique de mise en forme d’impulsion laser par pulse-shaping. C’est

pr´ecis´ement ce dernier point qui est abord´e dans la section suivante.