Conclusion sur les différents modèles

Parmi les modèles présentés ci-dessus, le modèle tunnel semble s’appliquer lorsque la distance au paquet d’ADN est inférieure à 250nm environ, bien qu’il ne soit pas physiquement acceptable vu la faible dépendance du courant avec la distance.

Pour les distances plus importantes, on peut rendre compte plus ou moins bien des résultats à l’aide d’un modèle de conduction par saut, et à l’aide d’un modèle de conduction de type ohmique. Le premier modèle de conduction donne une distance de saut indépendante de la taille du système.

Le modèle de type ohmique donne une conductivité volumique de l’ADN de 3.10^-

7(Ωcm)^-1. Les mesures sont faites à l’air et à température ambiante. Les mesures préliminaires montre que le courant diminue sous une atmosphère d’azote sec. On peut interpréter cette diminution par une déshydratation de la corde d’ADN et du paquet d’ADN, suggérant un mécanisme de conduction de type ionique. La conductivité mesurée est en accord avec celle qu’on pourrait mesurer dans des solutions salines. On peut également interpréter cette diminution par un changement de forme de l’ADN sous l’effet de la déshydratation qui passerait de conducteur (ce serait la forme B) à isolant (ce serait la forme A).

100 1000 10¹²

10¹³ 10¹⁴

Distance (nm)

Resistance (Ω)

Figure IV.17 : Résistance en fonction de la distance pour des mesures effectuées sur trois type d’échantillons différents : les symboles pleins correspondent à une surface de polystyrène et une électrode en pentacène. La taille des cordes est d’environ 1000 brins. Les symboles creux correspondent à une surface terminée amine avec une électrode en or ({,V,†,‘) et en pentacène (Y,U). La taille des cordes va de quelques brins à 1000 environ.

0 500 1000 1500 2000

100 1000 10000

Intens ité (fA)

distance (nm)

Polystyrène 1000 brins 500 brins 1000 brins 200 brins 220 brins 300 brins

Figure IV.18 : Mesure de courant en fonction de la distance. Les mesures sont effectuées sur une surface de polystyrène. On distingue deux régimes de décroissance exponentielle (traits en pointillés fin et gras). Les valeurs du coefficient d’atténuation sont données pour toutes nos mesures sur la figure IV.19.

pour une tension appliquée supérieure à la tension de seuil.

0 500 1000 1500 2000 0.0

2.0x10¹³ 4.0x10¹³ 6.0x10¹³ 8.0x10¹³ 1.0x10¹⁴

~220 DNA ~300 DNA ~350 DNA ~600 DNA ~1000 DNA

Distance (nm)

Resistance (Ω)

1.3µm 1.3µm

9V appliqué / Vitesse de la pointe : 2µm/s 300 à 1000 brins

Polystyrène

pentacène

Figure IV.20 : Dépendance de la résistance en fonction de la distance. On a une relation de type ohmique : R α d. Les mesures représentées en a) sont faites sur une surface de polystyrène avec des cordes dont la taille va de 220 à 1000 molécules d’ADN. La zone de mesure est représentée en microscopie optique et en AFM conducteur (en b) et c)).

b) a)

c)

Courant Topographie

Figure IV.19 : Dépendance du coefficient d’atténuation β en fonction de la taille du nombre de brins dans la corde d’ADN. Le type de surface et la nature du contact électrique sont indiqués sur la figure. La valeur de Cai et al. [Cai 2000] est en accord avec nos mesures pour N<1000 brins et si on ne prend en compte que les valeurs pour une distance au paquet d’ADN inférieure à 250nm (cas des mesures sur la surface polystyrène). Cependant la valeur de β est au moins deux ordres de grandeur en dessous des valeurs de β obtenu par les expériences de transfert de charge en solution.

Valeur [Cai 2000]

β=0.015nm^-1 N~1 à 10 brins

1 10 100 1000 10000

1E-4 1E-3 0,01 0,1

β en nm

N

surfaces :

-NH₂ (pentacène) : 5, 30, 50 et 2000brins -NH₂ (Or) : 10 à 300 brins

PS (d>250nm) : 200 à 1000 brins PS (d<250nm) : 200 à 1000 brins -CH₃ : 10000 brins

0.0 2.0x10^-3 4.0x10^-3 10¹³

10¹⁴

~220 DNA ~300 DNA ~350 DNA ~600 DNA ~1000 DNA

1/distance (nm^-1)

Resistance (Ω)

200 400 600 800 1000

0 2 4 6

Number of DNA molecules

Hopping distance (nm)

Figure IV.22 : Ajustement de nos résultats expérimentaux avec le modèle de conduction par saut. La valeur du paramètre de conduction par saut ainsi que la barre d’erreur sont déduites de l’algorithme d’ajustement.

Les symboles correspondent à ceux des figures IV.20 et IV.17.

Figure IV.21 : Résistance linéique des cordes d’ADN en fonction du nombre de molécules d’ADN dans la corde pour différentes surfaces.

1 10 100 1000 10000

1 10 100 1000 10000

R

en [G Ω /nm]

Nombre de brins d'ADN

Surfaces : C18 NH₂ (Or) NH₂ (pentacène) PS

IV. EFM

Les mesures par EFM permettent de sonder les propriétés électrostatiques d’un objet posé sur la surface. On détecte le décalage en fréquence à phase constante induit par le gradient de force du champ électrostatique (cf. chapitre II). En particulier, un objet isolant donnera très peu de signal en EFM. En revanche on ne peut pas affirmer qu’un objet est conducteur. Cette mesure ne fait pas la différence entre un objet ayant une forte constante diélectrique et un conducteur.

0 100 700 800

-6 -5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3

à l'air à l'air

à l'air

sous N₂ sous N₂

décalage en fréquence en Hz

temps en minutes

A l’air 0mn

Fréquence

N2

55mn

N2

1h43mn

A l’air 2h15mn

A l’air 12h30mn

h) e)

g)

c)

f) d) b) a)

Topographie

1µm×0.5µm

Figure IV.23 : Variation du décalage en fréquence sur l’ADN en fonction du temps d’exposition sous une atmosphère d’azote sec puis remise à l’air (de b) à f)). La mesure est faite sur deux molécules d’ADN (en topographie en a)) La tension appliquée entre la pointe et l’échantillon est de 5V. On rappelle en h) le dispositif expérimental. L’ADN est déposé sur une plaquette de silicium avec un oxyde épais de 300nm. La tension est appliquée entre la face arrière de l’échantillon et la pointe.

Si ADN

SiO2

Les mesures successives effectuées sous azote et à l’air sont données sur la figure IV.20 de b) à f). L’ADN est déposé sur une surface terminée méthyle. On constate la disparition du signal EFM sous l’atmosphère d’azote sec. La hauteur des deux cordes est de 3nm en topographie. Cette hauteur ne varie pas que l’on image à l’air ou sous azote. On doit avoir moins de 10 molécules d’ADN dans chacune des cordes sachant que sur une surface terminée méthyle la hauteur de l’ADN est de 1nm (cf. chapitre III).

La perte du signal sous une atmosphère sèche d’azote peut s’expliquer de deux manières. Premièrement, l’ADN contient une certaine quantité d’eau qui s’en va en partie lorsque l’échantillon est exposé à l’atmosphère d’azote sec. Comme l’eau a une forte constante diélectrique, on peut s’attendre à une forte diminution du décalage en fréquence.

L’autre explication est un changement structurel de l’ADN qui passerait de conducteur à isolant. Il est connu que l’ADN déshydraté adopte préférentiellement la forme A (dans l’hypothèse où la forme B est conductrice et la forme A moins hydratée est isolante). La deuxième hypothèse est peu probable car nous avons estimé d’après des simulations (cf.

chapitre II) qu’un objet conducteur doit donner un décalage en fréquence de 3Hz pour 1V appliqué avec une pointe distante d’environ 100nm du substrat. Pour nos expériences, la tension appliquée est de 5V. Comme la force entre la pointe et le substrat varie en V², on doit donc diviser par 25 (=5×5) le décalage en fréquence mesuré pour pouvoir le comparer à la simulation à 1V.

On mesure un décalage en fréquence de 8Hz au maximum (cf. figure IV.23). On a donc en divisant par 25, un décalage de 0.3Hz. On est loin de 3Hz attendu pour un objet conducteur. Même si la simulation ne correspond pas exactement à notre expérience, on ne pourrait pas expliquer le facteur 10 (entre 0.3Hz et 3Hz) entre les mesures et les simulations.

Par conséquent, l’explication de la perte de signal en EFM de l’ADN est une déshydratation de la molécule.