CHAPITRE IV Spectroscopies et Hamiltonien de spin
IV. 3. La spectroscopie Mössbauer
IV.3.2. L'effet Mössbauer
Pour comprendre cet effet, il faut considérer l'émission de rayons γ par un noyau libre. Si ce noyau libre permet la transition d'un état excité d'énergie Ee à un état fondamental Eg avec émission de rayons γ, il subit alors un phénomène de recul [27,28]. L'énergie de ce rayonnement dans le repère du laboratoire s'écrit alors :
Eγ0 =E0 −ER (4.60) où E0 est l'énergie de la transition nucléaire donnée par :
g e
0 E E
E = − (4.61)
Source Radioactive
Rayons γ
E
e État excitéAbsorbeur Source
État fondamental État fondamental État excité
E
eE
gE
gE
0E
057
Co
57
Fe
57
Fe
*57
Fe
57
Fe
*Figure 4.11 : Transition nucléaire résonnante entre deux noyaux
132 Chapitre IV Spectroscopies et Hamiltonien de spin L'énergie de recul ER du noyau après émission du rayonnement γ est exprimée par :
( ) ( )
2 0 2 2 0 2
R 2Mc
E Mc 2
E = Eγ ≈ (4.62)
où M représente la masse du noyau et c est la vitesse de la lumière. Comme la même quantité d'énergie due au recul est perdue durant le phénomène d'absorption, une expérience permettant d'observer l'absorption résonnante entre deux noyaux de même nature a été mise en place de façon à ce que le déplacement d'énergie Eγ soit compensé par une énergie équivalente de l'ordre de deux fois la valeur de l'énergie de recul ER.
Ceci peut être accompli par l'une des deux méthodes suivantes :
La première méthode consiste à augmenter l'énergie du rayonnement γ émis Eγ en utilisant l'effet Doppler : l'absorption résonnante pourra alors se produire si l'énergieED associée à l'effet Doppler atteint une valeur optimum comparable à deux fois celle de l'énergie de recul ER comme le montre le cas (b) de la figure 4.12. Cette énergie Doppler est définie par :
ED =Eγ . V /c→ED(optimum) =2.ER (4.63) où V est définie comme la vitesse de déplacement du noyau.
L'énergie du rayonnement γ émis est donc la contribution de trois termes distincts : Eγ0 =E0 +ED −ER (4.64)
• E0représente la différence d'énergie entre l'état excité et l'état fondamental du noyau considéré comprise entre 101eVet 105eV .
• EDest l'énergie de l'effet Doppler de l'ordre de ≈10−12eV.
• ERest l'énergie de recul comprise entre 10−2eVet 10−3eV .
La seconde méthode dite "libre de recul" a été développée par Rudolf Mössbauer durant ses travaux de thèse comme le montre le cas (c) de la figure 4.12. Si le noyau est intégré au sein d'une structure cristalline, il existe une certaine probabilité d'émission et d'absorption de rayons γ sans effet de recul du noyau considéré.Qualitativement, l'énergie de recul d'un noyau libre est absorbée par l'ensemble du réseau et l'équation 4.62 ne contient plus la masse M du noyau mais la masse de la structure en question de sorte que :
0
c M 2
E E 2
structure 2 Möss
R = γ ≈ (4.65)
Comme la masse de la structure est beaucoup plus importante que celle du noyau individuel, l'énergie de recul devient alors négligeable et le phénomène d'absorption résonnante entre noyaux peut se produire.
Chapitre IV Spectroscopies et Hamiltonien de spin 133 Soit la figure récapitulative suivante :
E0 Ee
Eg
ER
57Fe
ER
57Fe 57Fe
ER
ED
57Fe 57Fe
(a)
(b)
(c)
Figure 4.12 : Les différentes méthodes conduisant à l'effet Mössbauer
Le cas (a) correspond à l'émission d'un rayonnement γ par un noyau libre de 57Fe.
L'énergie de transition E0 est partiellement convertie en énergie de recul ER.
Le cas (b) représente une expérience classique de résonance "Pré-Mössbauer". Si le noyau émetteur se déplace à la vitesse V de telle que sorte que l'énergie de rayonnement γ soit compensée par l'énergie Doppler ED =2ER, on a alors possibilité de résonance entre les deux noyaux considérés.
Le cas (c) schématise l'effet Mössbauer. Des noyaux émetteurs et absorbeurs sont incorporés au sein d'un réseau. Si l'émission du rayonnement γ est un processus à 0 phonon, l'énergie du rayonnement γ émis est strictement équivalent à l'énergie de la transition nucléaire. Si le processus n'est pas à 0 phonon, la résonance entre noyaux est alors opérante.
Mise en œuvre expérimentale
La figure 4.13 montre l'implémentation d'une expérience Mössbauer au 57Fe en mode transmission utilisant une source individuelle d'énergie Esource0 et un absorbeur individuel d'énergie Eabs0 . En mode transmission, les rayons γ émis par la source S sont enregistrés par un détecteur après avoir traversé l'absorbeur. Pour étudier le spectre d'énergie du noyau absorbeur, l'énergie des rayons γ émis est modulée en déplaçant la source relative à l'absorbeur avec une vitesse V ce qui amène à :
(
1 V /c)
Esource0Eγ = + (4.66)
134 Chapitre IV Spectroscopies et Hamiltonien de spin La condition de résonance implique un décalage de la fréquence des rayons γ émis et reçus ce qui se traduit par un effet Doppler comme nous l'avons vu plus haut tel que :
(
rés)
source0D V /c E
E = (4.67)
L'énergie associée à l'effet Doppler doit donc strictement correspondre à la différence d'énergie entre la ligne d'émission de la source et la ligne d'absorption de l'absorbeur.
Source S Absorbeur A Détecteur
0
V<<<< V >>>>0
Figure 4.13 : Schéma de montage de l'expérience Mössbauer en mode transmission
La figure suivante illustre les différents cas possibles de résonance que l'on peut rencontrer lors d'une expérience Mössbauer :
(a)
(b)
(c)
(d)
0
Eabs
E
E E
E
ΓΓΓΓ ΓΓΓΓ
γγγγ source
E Esourceγγγγ
γγγγ source
E
γγγγ source
E
γγγγ source
E
0
Eabs
0
Eabs
0
Eabs
(a) (c) (b)
(d) (d)
Vrés
Transmission relative
Vitesse V
Figure 4.14 : Phénomène d'absorption résonnante au cours d'une expérience Mössbauer
Chapitre IV Spectroscopies et Hamiltonien de spin 135 La correspondance entre E0source et V explique que les paramètres Mössbauer soient référencés en unités de vitesse ou mm.s-1
La situation (a) correspond au cas où la vitesse V de déplacement de la source vis-à-vis de l'absorbeur est identique à la vitesse Vrés : on a alors un recouvrement maximal entre le signal de la source et celui de l'absorbeur ce qui permet d'observer un pic de résonance.
La situation (b) correspond au cas où la différence de vitesses (V -Vrés) est comparable à la largeur naturelle de raieΓ : on a alors un recouvrement partiel entre le signal de la source et celui de l'absorbeur ce qui permet d'observer en partie le phénomène de résonance.
Le cas (c) est le strict analogue du cas (b) appliqué à la quantité (Vrés -V).
Le cas (d) correspond au cas où les différence de vitesses (V -Vrés) et (Vrés -V) ont des amplitudes largement supérieures à celle de la largeur naturelle de raieΓ : on a alors aucun recouvrement possible entre le signal de la source et celui de l'absorbeur et aucun phénomène de résonance n'est observable.